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“面向重排放工业的CO2减排增效”专题

来源：洁净煤技术

专题来自于《洁净煤技术》2024年04期，共13篇研究成果。

行业视野: 洁净煤技术
类别; 57个
关键词; 74位
专家; 13篇
论文; 5507IP
点击量; 2124次
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太阳能直接驱动CH4和CO2干重整技术进展

作者(Author)：薛耀, 李金昊, 杨志佳, 王若愚, 孟宪光, 林蒙, 赵宇飞

摘要：随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH4/CO2)转化为有价值的合成气,可以大幅降低传统热催化过程所产生的能耗及碳排放。然而,当前太阳能直接驱动干重整制合成气技术距离工业应用仍有一些距离,存在反应分子转化速率低、光能-化学能转化效率低、催化剂易烧结及积碳造成的催化剂失活等问题。针对干重整反应的固有特性以及当前光热研究领域普遍存在的问题,围绕该反应涉及的催化剂制备、载体构筑、反应器及系统搭建与优化,详细介绍了光热干重整反应的研究进展,最后展望了太阳能直接驱动光热催化干重整体系的前景和挑战。

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洁净煤技术

2024年第04期

663

211
电催化二氧化碳还原用铜基催化剂设计策略

作者(Author)：郑逸群, 李敦, 闵媛媛, 李雨窈, 黄宏文

摘要：随着全球经济增长,对能源需求不断攀升,进而推动了能源的开发与利用,不可避免导致CO2排放量的持续上升。为有效应对这一环境挑战,电催化CO2还原(CO2RR)技术应运而生,并迅速成为研究热点。该技术不仅可将CO2转换为燃料和化学品,而且有助于实现可再生能源储存。在众多催化剂中,铜基催化剂因其能高效将CO2直接转化为高价值多碳化学品(如乙烯和乙醇)而受到关注。近年来,铜基CO2RR催化剂优化设计进展显著,主要集中在提高催化活性、选择性和稳定性上。重点综述了近年来电催化CO2RR用铜基催化剂的优化设计策略研究进展。从调控催化活性和选择性以及稳定性2方面,分别讨论了晶面工程、合金化处理、铜氧化态调节、催化剂表面功能化和缺陷工程等代表性调控策略的研究进展,探讨了电催化剂的核心参数(组成、微观结构、形貌、尺寸等)对催化剂性能的协同效应。最后对未来电催化CO2RR技术的发展前景进行展望,并分析当前面临的挑战。

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洁净煤技术

2024年第04期

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119
金属及碳基材料电催化还原CO2研究进展与展望

作者(Author)：赵峻标, 于秋阳, 姜洋, 郝海刚, 高瑞

摘要：随着全球工业化快速发展,化石燃料大量使用导致碳排放量急剧增加,造成严重环境问题。因此,寻找有效方法降低CO2浓度以遏制全球变暖成为紧迫任务。目前,减少CO2主要策略包括限制传统化石能源使用和将多余CO2转化为高附加值化学品。由于经济发展仍极度依赖化石能源,简单地限制其使用存在显著困难。因此,高效转化CO2成为高附加值化学品显得尤为关键。在众多CO2转化技术(生物还原、热化学加氢还原、光电化学及电化学还原CO2)中,电化学还原CO2因其高效性和良好的工业应用前景而显得尤为突出。基于此,对CO2转化技术、电催化还原CO2原理、主要产物、反应途径、评价参数及目前发展迅速的金属基及非金属碳基材料电催化剂的研究现状进行了综述。金属基和非金属碳基材料的结合能够提高催化剂的催化活性,具有良好的研究前景。从新型高效低成本催化剂开发及其形貌和表面活性位点的微观调控,利用原位表征技术和密度泛函理论计算加深对反应机理的揭示,加快组装器件设计开发、促进CO2RR工业应用等方面提出CO2RR未来发展方向。

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洁净煤技术

2024年第04期

469

205
焦炉煤气催化制甲烷和低碳醇研究进展

作者(Author)：闫小凤, 周晗超, 闫占辉, 齐大超, 孟宪光

摘要：冶金煤气是冶金工业产生的气体,处理不当会造成严重的碳排放及空气污染,使钢铁行业碳中和面临巨大挑战。冶金煤气,尤其是其中的焦炉煤气,不仅可作为燃料使用,而且其富含的碳、氢元素是重要的化工资源。通过钢化联产工艺制造化学品实现钢铁行业减排,有望解决温室气体排放、资源浪费、能源消耗和空气污染等环境和能源问题。在催化固碳工艺中,以焦炉煤气催化制甲烷和低碳醇等产品因其过程具有工艺路线短、操作可行性强等优点最受关注。首先介绍了焦炉煤气催化制甲烷和甲醇的工艺条件及反应机理,并介绍助剂和载体等因素对催化剂抗积炭能力及稳定性的影响。其次,强调了构建具有高活性和稳定性的双活性中心对焦炉煤气制其他低碳醇催化剂设计的重要性,并阐述了前体结构和助剂等因素对改性费托合成催化剂和改性甲醇催化剂的影响机制。从反应条件看,甲烷化需较高温度,而制甲醇需较高压力;从工艺复杂程度看,甲烷化最简单,而制甲酸最复杂;从耗氢量看,甲酸不需消耗氢气,而甲烷化耗氢量最大。钢化联产应在综合考虑各种现实因素及产品经济效益的基础上,因地制宜开展催化降碳,不断推动钢化联产技术的创新及清洁能源技术的发展。

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洁净煤技术

2024年第04期

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水泥生料共热耦合原位加氢制合成气

作者(Author)：张卫涛, 于少康, 徐明, 董猛, 郭大冰, 杨宇森, 邵明飞, 段雪

摘要：水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO2排放行业,占全球CO2排放的7%。水泥生料(CaCO3、Fe2O3、Al2O3和SiO2的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO2。基于双碳背景,通过球磨法制备水泥生料,采用碳酸盐共热耦合原位加氢还原的创新策略,实现在700℃下水泥生料原位加氢生成CO,其选择性可达94.8%,CO生成速率达0.76mmol/min,显著降低了碳酸盐的热解温度并抑制了CO2排放,同时获得了均匀多孔的CaO颗粒。采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面及孔径分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(InsituDRIFTS)等表征手段,重点探究了反应温度和水泥不同组分(Fe、Si和Al)等因素对碳酸盐加氢性能的影响。结果表明,Fe元素有助于提升CO产物选择性且生成少量甲烷,Si和Al元素的加入降低了碳酸盐加氢反应速率。InsituDRIFTS表明水泥生料加氢生成CO可能遵循甲酸盐中间物种机制。本研究通过水泥生料共热耦合原位加氢制备合成气,实现水泥工业源头降耗与减排增效,为低碳水泥熟料的制备技术提供了新策略与理论依据。

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洁净煤技术

2024年第04期

424

152
CO2加氢制甲醇反应动力学及工艺能耗优化

作者(Author)：邱浩书, 宋磊, 杨秋林, 岳海荣, 梁斌

摘要：为应对全球气候变暖等环境问题,碳捕集、利用和封存(CCUS)技术得到了越来越多的关注。CO2加氢制甲醇既可以实现CO2资源化利用,也可实现可再生能源的化学储存,是一种重要的CCUS技术。为探索优化CO2加氢制甲醇的工艺,在固定床反应器中测试了商用Cu-ZnO/Al2O3催化剂在CO2加氢制甲醇过程中的催化性能。探究了催化剂在448.15~543.15K,1~3MPa,H2、CO2物质的量比3~9的催化效果。结果表明,CO2转化率随反应温度升高而增加;甲醇选择性主要受温度和氢碳物质的量比影响:温度越高甲醇选择性越低,氢碳物质的量比越大甲醇选择性越高;压力升高对CO2转化率和甲醇选择性均有促进作用。以甲酸盐加氢步骤为反应的速率控制步骤,在LHHW动力学理论基础上推导建立了该催化剂用于CO2加氢制甲醇的反应动力学模型,在MATLAB中构建模型优化函数求解模型参数,获得反应动力学方程。2个反应活化能分别为42.4和122.1kJ/mol。在AspenPlus软件中建立CO2加氢制甲醇循环工艺,并通过增加流股间换热对循环工艺进行能耗优化。通过一个管壳式换热器将反应器出口气体热量回收用于原料气的预热,使预热过程能耗降低86.2%。同时对闪蒸分离温度和原料气预热温度进行灵敏度分析,最终选择闪蒸分离温度323.15K,原料气预热温度498.15K。工艺产品为摩尔纯度>99.5%的精制甲醇,甲醇回收率>99%,工艺最佳甲醇生产能耗4.84GJ/t。

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洁净煤技术

2024年第04期

409

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耦合绿电煤气化生产化学品过程CO2减排潜力

作者(Author)：孙益, 郭啸晋, 徐祥

摘要：耦合可再生能源生产的绿电为煤气化反应供热以消除燃烧供热实现自热平衡的影响,不仅可有效降低气化过程CO2排放量,还能提高合成气氢碳比(H/C),从而降低以煤气化为源头生产化学品的水煤气变换工段中CO2排放。对不同类型的常规气化反应器和相应的耦合绿电反应器进行建模与模拟,判明合成气组分的主要影响因素,分析了温度对合成气组分的影响,探讨合成气H/C随温度变化规律,并计算不同化学品生产过程的CO2减排潜力。结果表明,耦合绿电的气化反应器合成气中CO2排放较常规气化反应器分别减少了12.63%(固定床)、11.01%(气流床)、9.23%(输运床)和5.12%(流化床),且H/C呈上升趋势;温度对合成气组分影响较大,热解解耦和气化反应的反应器一定程度上影响合成气组分;温度低于1500K时,H/C随温度升高而降低;温度高于1500K时,H/C随温度升高而缓慢升高;耦合绿电煤基化学品生产过程CO2排放大幅减少,操作在更低温度和压力的气化反应器具有更高的合成气H/C和CO2减排潜力;耦合绿电的固定床系统效率优势明显;考虑到耦合绿电的高温反应器存在的技术困难,耦合绿电的固定床、流化床和输运床反应器更具可行性。

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洁净煤技术

2024年第04期

309

128
超薄超小镍铁水滑石的声悬浮制备

作者(Author)：加晓丹, 李金龙, 张绍炳, 贾金鑫, 赵顺省, 杨再文, 杨征, 刘向荣

摘要：开发高效、低成本的清洁能源,有助于降低CO2排放。电催化分解水产氢产氧或许可实现未来对清洁能源的需求。在诸多纳米材料中,超薄二维纳米材料因其可暴露更多的活性位点、具有更高的比表面积等特点,在电催化反应中表现出优异的性能。镍铁水滑石(NiFe-LDH)是非常有前景的过渡金属电催化分解水产氧反应(OER)催化剂。采用水热法制备NixFe1-LDH(x=1,2,3)前体,利用超声悬浮剥离法实现超薄超小镍铁水滑石纳米片的快速制备。声悬浮法利用超声波发射端和反射端间产生的高强度声辐射力来抵消样品的重力,进而使样品被悬浮。超声波反复叠加形成的高声强驻波,更易实现超薄超小纳米材料的快速制备。研究发现,通过超声悬浮技术可实现仅用20μL甲酰胺在20min内成功将Ni1Fe1-LDH前体从横向尺寸为1500nm、厚度为25.66nm剥离为分散较为均匀、横向尺寸约10nm、厚度低至0.649nm的超薄超小镍铁水滑石纳米片,并具有优异的OER性能。不同物质的量比的镍铁水滑石随超声悬浮时间逐渐增加,OER性能逐渐提高。其中,当电流密度达10mA/cm2时,Ni1Fe1-LDH-20min的过电位低至309mV,相比于Ni1Fe1-LDH前体的过电位673mV,降低了364mV,其塔菲尔斜率也相应从137mV/dec降至67mV/dec,电化学活性表面积增大了2.4倍。与其他过渡金属基催化剂相比,在OER中表现出优异的性能。

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