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“煤炭液化工业”专题（《煤炭学报》）

来源：煤炭学报

专题整理于2021年5月，为2018—2021年《煤炭学报》刊登的“煤炭液化工业”主题论文。

行业视野: 煤化工
类别; 86个
关键词; 90位
专家; 22篇
论文; 27245IP
点击量; 9924次
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褐煤直接液化过程中存在的问题与思考

作者(Author)：李文英

摘要：褐煤是初具芳香结构基本单元、煤化程度最低的一种煤，因其具有较高的H/C原子比、挥发分以及镜质组含量而具有良好的液化性能。同时，因O/C原子比含量高，加氢反应过程中容易生成水，不利于原料煤中含氧官能团在直接液化过程中有效生产潜在高附加值含氧化合物。在供氢溶剂存在下，褐煤大分子结构单元含有多种含氧官能团，如酚类、醇类、羧基、醚类等，在热转化过程中表现出不同的反应行为。在氢自由基不足的情况下，裂解产生的苯氧自由基容易发生缩合反应;在氢自由基充足时可将苯氧自由基稳定至酚类，这些稳定后的酚类化合物在较高的温度下将发生脱羟基反应生成水。上述两个过程都在很大程度上降低了生成含氧有机化合物的可能性。以酚类化合物为主要目标产物为例，既要考虑对褐煤中含有酚羟基官能团在加氢转化过程中的保护，又要考虑醚键、醇类等官能团缩聚向酚类物质的转化。与此同时，探索产生水或COx的最小化工况，不仅有助于减少氢的消耗，也相应获得高附加值的有机含氧化合物。因此，探索煤中含氧官能团在供氢体系下加热过程中如何得到“保留”和“抑制缩聚”的机制是很有必要的。本文旨在分析褐煤中含氧官能团热加氢转化行为，围绕含氧芳香族化合物高值产品导向生产存在的问题，提出定向转化的研究思路，并针对褐煤本身特点提出其高值化利用路径合理建议。

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煤炭学报

2020年第01期

941

577
不同类型重油中碱性氮化合物分子组成及其加氢裂化转化规律

作者(Author)：吴艳, 马博文, 钟金龙

摘要：为获得分子水平上不同类型重油碱性氮化合物结构组成，采用超高分辨率的傅里叶变换离子回旋共振质谱(ESI FT-ICR MS)等分析手段，对高温煤焦油沥青、石油常压渣油及其悬浮床加氢裂化>500 ℃尾油这4种不同类型的重油进行表征，获得原料及加氢产物的分子组成，揭示碱性氮化合物在加氢过程中的转化规律。研究结果表明，高温焦油沥青中N1类碱性氮化合物主要是二苯并喹啉和三苯并喹啉类化合物，N2类化合物主要是三苯并吡啶吡咯和四苯并吡啶吡咯类化合物。渣油中N1类碱性氮化合物呈现出从喹啉、苯并喹啉至四苯并喹啉类化合物的连续分布状态，N2类化合物主要是苯并吡啶吡咯、二苯并吡啶吡咯类化合物。渣油中N1和N2类化合物的平均缩合度低于高温焦油沥青，但其碳数重心远高于高温焦油沥青，渣油中存在相当一部分高缩合度、长侧链的喹啉类、吡啶吡咯类大分子化合物，这部分物质是渣油中最重质、最难转化的大分子结构之一。加氢裂化过程中，高温焦油沥青中碱性N1类化合物主要发生加氢饱和及烷基侧链断裂反应，N2类化合物缩合度整体下降。渣油加氢尾油中N1类和N2类化合物DBE和碳数重心明显变窄。渣油加氢尾油中难以加氢转化的高缩合度、大分子量的碱性氮化合物较多，据此可推测，其加氢裂化性能低于高温焦油沥青加氢尾油，二次加工过程中会更易于结焦。

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煤炭学报

2019年第04期

1173

352
内蒙褐煤催化解聚过程中催化剂与助剂作用探究

作者(Author)：申浩, 张乾, 梁丽彤, 徐展, 孔令伟, VLADIMIR A.Vinokurov, 黄伟

摘要：在催化解聚概念的基础上,使用格金干馏炉,采用同时添加催化剂和助剂、仅添加催化剂、仅添加助剂的方式,进一步探究了催化剂和助剂对内蒙褐煤催化解聚过程的影响。结果表明,催化剂和助剂在一定程度上促进了气相和液相产物生成,并且对煤的解聚过程产生了干预:仅添加助剂时,煤中的羟基和脂肪侧链的断裂程度加深;仅添加催化剂时,促进了煤中桥键的断裂、脱氢和芳构化;当催化剂和助剂复合添加时,在各方面都体现了仅添加催化剂和仅添加助剂时的叠加结果,但在增加焦油收率方面体现了一定程度的协同效应,更有利于焦油生成,焦油收率由原煤的5. 84%提高到了7. 28%。

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煤炭学报

2018年第12期

830

328
SO₄^2-/Fe₂O₃固体酸催化艾丁褐煤直接液化反应性研究

作者(Author)：梁江朋

摘要：为了研究固体酸催化艾丁褐煤直接液化反应特性,通过微型高压釜进行了艾丁褐煤加氢液化试验,考察了反应温度、氢气初压、催化剂添加量和溶剂量对SO42-/Fe2O3固体酸催化艾丁褐煤液化性能的影响,并基于产物分布、元素分析和1H-NMR表征,探讨了SO42-/Fe2O3固体酸催化艾丁褐煤液化反应特性及催化作用。结果表明,反应温度、压力、催化剂添加量和溶剂量的提高有利于油产率和转化率的增加,其中压力的影响相对较小;反应温度、催化剂添加量和溶剂量的提高有利于酚产率的增加,但压力的提高对酚产率影响很小;反应温度和催化剂添加量的提高有利于低级酚产率的增加,但压力和溶剂量的提高则抑制低级酚的生成;反应温度高于420℃后,沥青质中的含氧结构才能更大程度的转化为油和酚。

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煤炭学报

2018年第12期

838

495
包覆型Fe基纳米催化剂制备及对低阶煤直接液化的影响

作者(Author)：周晓东, 马凤云, 刘景梅, 钟梅, 莫文龙, 李怡招, 孙志强, 李显

摘要：采用两相-水热合成法,制备了油酸包覆型Fe2O3（OA@Fe2O3）和油胺包覆型Fe2O3（OLA@Fe2O3）催化剂试样。TEM,TGA,XRD和IR等分析表征表明,其粒径分别约为5 nm和3 nm,Fe2O3含量为53. 40%和66. 62%（wt.%）,无机部分和有机部分形成核-壳结构。以商用Fe2O3为参比,通过新疆淖毛湖煤样高压加氢液化实验,考察了油酸钠和油胺作为包覆剂对Fe2O3催化性能的影响。结果表明,不仅两试样的煤样转化率均超过96%,液化率分别提高了8. 64%和8. 34%,气产率分别降低了5. 78%和6. 34%,催化液化性能相差无几;而且OLA@Fe2O3试样的沥青烯和前沥青烯残碳率低于商用Fe2O3的,而OA@Fe2O3试样则高于商用Fe2O3的,表明前者对沥青质的轻质化作用强。故作为包覆剂,价格相对低廉的油胺可以替代油酸钠。

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煤炭学报

2018年第10期

845

219
煤液化条件下铁系催化剂的相变

作者(Author)：吴艳, 赵鹏, 毛学锋

摘要：为研究煤液化催化剂的作用机制和活性相调控原理,通过X射线粉末衍射、饱和磁化强度及SEM扫描电镜等分析手段,对Fe2O3在煤液化条件下的相变过程进行了研究。在煤液化产物四氢呋喃不溶物样品中鉴别出部分Fe2O3残留且未发现FeS2,可知体系中S元素不足;因H元素充足,部分Fe2O3被还原为Fe3O4。温度条件实验结果显示:400℃时,Fe2O3已被硫化生成两种晶形的Fe7S8（单斜晶系和三方晶系）,且部分Fe7S8脱硫生成六方晶系的Fe9S10,Fe0.95S;当温度升高至420℃和440℃,部分磁黄铁矿继续脱硫生成六方晶系陨硫铁FeS。时间条件试验显示在420℃下,当反应时间为0 min时,体系中Fe7S8脱硫生成Fe9S10的速度低于Fe9S10分解速度,所以在XRD谱图中未发现Fe9S10的谱峰。随反应时间延长,体系中的亚铁磁性Fe7S8匀速分解生成S/Fe原子比更低的磁黄铁矿,当反应时间为90 min时,生成了较多稳定的FeS,此时催化剂促进沥青质加氢裂化的能力下降,煤液化的油收率下降,沥青质产率增加。SEM照片显示体系中出现了长条状的大分子缩聚物。反应气氛实验表明,在氮气和氢气气氛下生成了同样种类的铁硫化物,但氮气气氛下生成的Fe7S8较少。

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煤炭学报

2018年第05期

995

311

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