“华中科技大学能源与动力工程学院70周年院庆”特刊

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“华中科技大学能源与动力工程学院70周年院庆”特刊

来源：洁净煤技术

专题来自于《洁净煤技术》2022年第10期。

行业视野: 煤化工
类别; 82个
关键词; 84位
专家; 17篇
论文; 13003IP
点击量; 6711次
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燃煤飞灰合成磁性沸石对脱硫废水中Hg2+吸附性能

作者(Author)：朱晓蕾, 杨建平, 李海龙, 赵永椿, 张军营

摘要：煤燃烧是全球最主要的人为汞排放源，燃煤电厂含汞脱硫废水大量排放对人类健康和生态环境造成严重威胁，亟需开发高效、经济的脱硫废水汞离子脱除技术。对燃煤副产物飞灰进行活化后提取铝硅矿物，并利用飞灰中的铁质矿物制备了磁性沸石汞吸附剂，解决吸附剂吸附汞后难以从废水中分离，造成汞二次释放问题。采用BET、XRD、TEM等表征手段对合成的磁性沸石进行表征分析，系统研究了固液比、溶液初始pH、振荡时间等参数对磁性沸石汞离子吸附性能的影响，对磁性沸石吸附汞离子过程进行动力学研究，结果表明合成的磁性沸石为球形核壳结构，磁核被沸石均匀包裹，磁性沸石的比表面积为4.46 m2/g，最可几孔径为18.25 nm，属于介孔范围，磁性沸石表现出磁化滞后，其矫顽力约10 000 A/m，可通过外加磁场从脱硫废水中分离。试验最佳吸附条件为固液比5 g/L、最佳初始pH为5、振荡时间90 min，在此条件下Hg2+脱除率达92%。动力学研究结果表明，准一级动力学模型能较准确描述Hg2+吸附量随时间的变化，拟合的平衡吸附容量为23.24 mg/g，优于商业活性炭汞吸附剂。磁性沸石对脱硫废水中汞离子具有良好的脱除性能，为燃煤飞灰的精细化利用提供了新的思路。

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洁净煤技术

2022年第10期

566

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Mn基低温SCR催化剂抗中毒研究进展

作者(Author)：张成, 李君臣, 方鼎立, 谭鹏, 马仑, 方庆艳, 陈刚

摘要：选择性催化还原技术是目前成熟可靠的脱硝技术，广泛应用于固定源氮氧化物的脱除。商用钒钛催化剂的温度窗口窄且高，为了满足非电力行业更低温度窗口的脱硝需求，低温NH3-SCR备受关注。近年来，Mn基催化剂因其良好的低温活性被认为是最具有前景的低温SCR催化剂。详细讨论不同种类锰基催化剂的性能研究以及锰基催化剂抗硫、抗水、抗碱金属/碱土金属(K、Na、Ca、Mg)和重金属（As、Zn、Pb）中毒的机理和改性方法，针对不同的抗中毒研究和改性方法进行了分析和总结，获得结论如下：① 传统非负载型Mn基催化剂最佳制备方法为共沉淀法，脱硝效率达100%；微生物处理法是新型绿色合成方法，经济环保性高，为绿色合成Mn基催化剂提供了可行路径；② 掺杂Ce、Fe、Cu、Ni、Ho、Nd、Zr、Co和Eu等元素能够有效提高Mn基催化剂的脱硝活性和抗中毒性能；可考虑将其作为“核-壳”结构的“壳”材料，提高Mn基催化剂的抗中毒性能；③ 特定孔径的分子筛是解决催化剂硫中毒的理想材料，但目前传质阻力的问题尚未解决，还需进一步优化分子筛的制备方法和工艺；④ Mn基催化剂的抗碱金属中毒集中于掺杂改性研究，改性策略分为两大类：一是增加催化剂表面耐碱的酸性位点，二是直接抑制碱金属对Mn活性组分的影响；目前上述2种改性策略的缺陷在于改性催化剂长期运行脱硝的经济性不高，需考虑从根本上杜绝催化剂与碱金属的接触；⑤ Mn基催化剂抗重金属中毒研究较少，建议开展低温段重金属迁移转化规律研究和Mn基催化剂改性的抗重金属中毒机理；⑥ 中毒后的催化剂对环境危害较大，中毒催化剂对环境危害评估和可再生利用的研究也有待进一步推进；⑦ Mn催化剂不同类型中毒之间的协同效应还有待研究，以满足Mn基催化剂的实际应用需求。

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洁净煤技术

2022年第10期

964

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WO3／TiO2催化剂活性组分W对SO2的氧化特性

作者(Author)：钟毓秀, 尹子骏, 苏胜, 卿梦霞, 谢玉仙, 刘涛, 宋亚伟, 许凯, 汪一, 胡松, 向军

摘要：采用超声浸渍法制备了不同W负载量的WO3/TiO2催化剂，研究了W负载量、温度及SO2浓度对催化剂表面SO2氧化过程的影响。结果表明，催化剂表面SO2氧化率随W负载量及温度的升高而增大，当W负载量由1%增至7%时，SO2氧化率由0.034%升高至0.210%；而当温度由280 ℃升高至400 ℃时，SO2氧化率由0.043%升高至0.240%。通过N2吸附、XRD、Raman、NH3-TPD、H2-TPR及XPS等方法对催化剂样品进行表征。结果表明，活性组分W的增加会导致WOx增加，该结构能够减弱催化剂表面Br-nsted酸性位点强度，增强SO2在催化剂表面的吸附，同时导致催化剂表面吸附氧（Oα）增多，促进SO2氧化；针对W负载量5%的催化剂原位红外试验结果表明，通入SO2后会与催化剂表面W—O—W结构反应形成HSO-4，同时将W6+还原为W5+。反应过程中，O2并不直接氧化SO2，而是与中间产物反应重新生成W—O—W，使得W5+再次氧化为W6+；另外，O2会促进HSO-4向吸附态的SO3转化，促进SO3在催化剂表面的脱附。

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洁净煤技术

2022年第10期

632

251
燃煤电厂稀土元素的迁移转化与提取技术

作者(Author)：付彪, 姚洪, 罗光前, 李显, 邹杰, HOWERJamesC, ZHANGWencai

摘要：近年研究发现，煤是重要的潜在稀土资源（REEs）来源，相比原煤，煤燃烧过程使稀土元素进一步富集至煤灰，从煤灰中提取稀土元素已成为国内外重要议题。针对煤灰中稀土元素的高效分离与提取涉及到的稀土元素赋存形态、稀土元素分布与富集规律、煤灰中稀土高效浸提回收3个关键科学问题，系统总结了煤、煤灰中稀土元素赋存形态特征。煤中稀土元素以矿物形式赋存为主，包括稀土磷酸盐、碳酸盐等稀土主矿物，以类质同象分布在硅酸盐、磷灰石等矿物晶格或以吸附态形式赋存于黏土矿物中，其具体种类和形式受成煤盆地物源类型、沉积环境、火山活动、后期岩浆/热水循环等地质活动影响；煤灰中稀土赋存形态不同于煤，一方面其化学态和晶体/配位结构发生一定程度变化，另一方面颗粒更加细小与分散，包裹、晶格替代等现象更常见。煤中不同形态稀土元素在炉膛内可能发生矿物破碎、分解、氧化、矿物间烧结、熔融以及矿物间化学反应等转化行为，燃烧后烟气输运过程中稀土可经历硫酸化、氯化等二次转化过程。总体而言，煤燃烧过程稀土主要向飞灰中迁移富集，不同级别飞灰中稀土总量差异不大，但轻稀土/重稀土质量比呈向细颗粒后排除尘器飞灰减小的趋势。基于燃煤过程煤中矿物-稀土高温转化行为与降温过程中灰成分形成过程，提出并描述了燃煤过程中铝硅酸盐捕虏稀土元素的2种富集机制。最后，以我国燃煤电厂为例，总结了不同煤种、炉型、灰类型对煤灰中稀土浸出率的影响，并以此为基础，介绍了基于物理分选和化学湿法提取的煤灰中稀土元素提取技术。未来研究应围绕煤灰中稀土元素超微结构识别与定量分析方法、燃煤工况条件-煤灰中稀土赋存形态-稀土浸出率关系、煤灰中稀土高效浸出方法与新型绿色药剂开发、煤灰中其他关键金属协同提取利用、煤灰提取残渣大规模综合利用5个方面开展系统与深入研究，为缓解我国未来稀土等关键金属资源危机、燃煤电厂煤灰固废资源化高值化利用开辟新路径。

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洁净煤技术

2022年第10期

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288
插槽板式光催化反应器汞氧化性能试验

作者(Author)：张伊黎, 高天, 肖日宏, 熊卓, 赵永椿, 张军营

摘要：光催化氧化技术作为一种绿色环保的新型脱汞技术，应用前景广阔。目前的光催化反应器系统大多采用粉末状催化剂，对光催化过程中的光源利用率欠佳，不易回收，工业化应用前景受限。设计新型插槽板式光催化反应器，具有受光佳、耐磨损、寿命长、体积小等优点。采用板式催化剂进行汞氧化试验，对催化剂进行详细表征。相较于普通固定床反应器，插槽板式TiO2（VTiB）在80 mW/cm2紫外光强条件下汞氧化效率由64.8%提高至86.0%。催化剂的汞氧化效率随反应温度升高而下降，随紫外光强升高而提升。在板式催化体系中，经Ce掺杂后的TiO2（Ce-VTiB）催化剂光催化氧化汞性能大幅上升，其中以Ce-VTiB质量分数提升至1.0%效率最高，达92.4%。原因有2点：一方面掺杂Ce后将有效降低催化剂带隙能，Ce-VTiB催化剂质量分数提升至1.0%，相较VTiB催化剂带隙能下降0.68 eV，使催化剂对紫外光的吸收能力增强；在紫外光照射下，Ce-VTiB催化剂颗粒表面受激发产生·OH活性自由基，将Hg0氧化为Hg2+，另一方面部分Ce原子可以与电子结合，减少e-/h+的复合。

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洁净煤技术

2022年第10期

650

424
双碳目标下燃煤电厂碳计量方法研究进展

作者(Author)：王萍萍, 赵永椿, 张军营, 熊卓

摘要：碳计量是碳交易市场稳定发展的基石，是国家制定碳减排政策的数据依据。燃煤电厂作为我国最大的碳排放源之一，准确量化燃煤电厂碳排放量对我国双碳目标的达成具有重要意义。首先，介绍了国内外碳核算标准及相关政策，欧美等发达国家发展较早，初步形成了各自的碳排放计量方法体系。美国火电厂主要采用实测法核算碳排放量，将相关技术标准和规范写入法规，规定25 MW以上燃煤机组必须采用实测法并上交温室气体强制性报告；欧盟目前的碳计量采用核算法和实测法并行，根据电厂碳排放量划分层级并规定不确定度要求，同时欧盟的碳交易市场发展迅速，为其他国家碳交易市场建设提供参考。相比欧美等发达国家，我国目前尚缺少完整的碳核算体系，实测法处于初步发展阶段，缺少碳核算数据库，标准体系有待完善。其次，基于核算法和实测法分别介绍了目前燃煤电厂碳计量的排放因子法、物料衡算法、实测法、生命周期法和模型法的发展现状，并对其优缺点和适用范围进行总结。排放因子法应用范围最广，计算过程较简单，但直接运用IPCC指南的排放因子缺省值计算我国燃煤电厂碳排放误差较大；物料衡算法利用碳平衡计算燃煤电厂碳排放量，但计算中间过程较多，需完整数据才可获得准确的碳排放量；实测法与其他计算方法不同，可直接测量烟气流量与烟气中CO2浓度，在我国政策推动下快速发展；生命周期法可加入电力生产阶段的上下游碳排放，故可扩大核算边界；模型法可直接预测碳排放量或元素碳含量，弥补关键核算数据缺失问题。论述了核算法和实测法数据对比现状，阐明核算法的主要误差来源为排放因子和净热值等数值的选取与测量，实测法的主要误差来源为烟气流量和CO2浓度测量，实测法的精度一般高于核算法。最后，从碳交易市场发展、不确定来源探究、碳排放政策法规制定等方向进行展望，以期为制定中国特色的燃煤电厂碳排放计量方法体系提供参考。

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2022年第10期

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钙基材料捕集CO2强化煤水蒸气气化制氢研究进展

作者(Author)：闫宪尧, 余水华, 楚化强

摘要：煤炭大规模燃烧产生的CO2加剧了全球气候变暖和温室效应，钙基材料强化煤气化制氢技术能在捕集CO2的同时获得较高浓度的H2，工业应用前景良好。基于国内外钙基材料强化煤气化制氢技术的研究进展，论述了钙基材料强化煤气化制氢技术的系统流程，综述了钙基材料在系统中的CO2捕集和强化制氢反应特性和活性降低机理，总结了改善钙基材料循环稳定性、CO2捕集性能和催化制氢性能的方法，介绍了钙基材料强化煤气化过程中碱金属等微量元素的迁移路径，论述了微量元素对钙基材料在煤气化过程中脱碳/强化制氢活性的影响特性，分析了流态化和超临界气化条件下钙基材料对煤气化制氢特性的影响，介绍了基于热力学模拟的系统能量和经济性计算，归纳了钙基材料强化煤气化制氢系统和其他可再生能源系统的耦合性能及其对制氢特性的影响。基于当前钙基材料强化煤气化制氢技术的研究进展和潜在挑战，对未来可能的研究方向进行展望，认为筛选添加剂能多方位提高钙基材料的反应性能，采用解耦气化和煤/生物质共气化技术能实现更高的制氢性能和气化转化率，研究煤中微量元素的迁移及与其他可再生能源系统的耦合对该技术发展具有重要意义。

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洁净煤技术

2022年第10期

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Mg／Y改性Ca基吸附剂强化吸附CO2试验

作者(Author)：匡盛铎, 陈炜, 林文升, 王傲, 刘晟言, 田冲

摘要：在碳中和背景下，CO2捕集与封存技术的开发与应用刻不容缓。Ca基吸附剂对CO2捕集能力强、吸附量高，是良好的碳捕集吸附剂，但其循环性能有待提升。为提升Ca基吸附剂的循环性能，采用溶胶凝胶自蔓延燃烧法制备镁/钇（Mg/Y）改性Ca基吸附剂，利用XRD/SEM等手段对其进行表征，通过热重仪和固定床在700 ℃高温下进行循环吸附试验，考察了改性Ca基吸附剂的吸附性能与循环稳定性。结果表明，Mg掺杂Ca基吸附剂中，Ca与Mg质量比为8∶2时吸附剂性能最佳，第1次循环中CO2吸附量高达0.60 g/g（以吸附剂计），15次循环后衰减至0.49 g/g，优于未掺杂Ca基吸附剂。对Mg和Y掺杂Ca基吸附剂的研究表明，Ca/Mg吸附剂的初始吸附量高于Ca/Y吸附剂，但Ca/Y吸附剂的循环性能明显提升。保持吸附剂中CaO质量分数为80%，比较双掺杂（Ca/Mg/Y）和单一掺杂（Ca/Mg、Ca/Y）改性Ca基吸附剂的吸附性能和循环性能。结果表明，初始吸附量最高的为Ca/Mg吸附剂，达0.60 g/g，5次循环后衰减至0.54 g/g左右，15次循环后为0.49 g/g；Ca/Y吸附剂吸附量15次循环内维持在0.52～0.58 g/g；Ca/Mg/Y吸附剂5次循环吸附的吸附量由0.50 g/g 提高至0.56 g/g左右，吸附量随循环次数增加明显上升。Mg/Y掺杂后的Ca基吸附剂CO2循环吸附性能提升，且Y掺杂的效果优于Mg。

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洁净煤技术

2022年第10期

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